COSMO-SAC study of electrolytes for battery application

Abstract

En este trabajo, se ha utilizado un método semi-empírico mecanocuántico denominado COSMO-SAC para evaluar los coeficientes de actividad y energías libres de mezcla para las mezclas binarias más comunes en baterías de ión-litio. Éstas están constituidas por derivados del ácido carbónico: carbonato de dimetilo (DMC), carbonato de dietilo (DEC), carbonato de etileno (EC) y carbonato de propileno (PC). Se realizó un estudio DFT previo al uso de COSMO-SAC, enfatizado en análisis vibracional y mapeado de superficies de potencial electrostático. Los coeficientes de actividad fueron estudiados a diferentes condiciones de temperatura, composición y fracción molar. Ambas energías libres (exceso y mezcla) fueron estudiadas también. Los resultados son afines con lo esperado, pero no son precisos. Para algunas condiciones de temperatura y concentración, el modelo no es aplicable.

In this project, we use a semi-empirical quantum chemistry method named COSMO-SAC for evaluating the activity coefficients and the Gibbs free energy of mixing of the most common organic solvent binary mixtures used in Lithium-ion batteries. These are made of four carbonic acid derivates: dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC), ethylene carbonate (EC) and propylene carbonate (PC). A DFT study prior to the use of COSMO-SAC was performed, emphasizing on vibrational analysis and electrostatic potential surface mapping. Activity coefficients are studied at different conditions of temperature, composition, and mole fraction. Both excess free energy and free energy of mixing are also studied. The results fulfil the expected behaviours, but they are not precise. For some specific conditions of temperature and concentration, the model is not suitable.