Fast and sensitive determination of lead and its isotopes in building materials by sector field inductively coupled plasma mass spectrometry

Abstract

Concrete has been one of the most widely used construction materials since early civilizations, due to its low production cost and high mechanical strength. These materials have evolved since prehistoric times, with significant advancements during the ancient Roman Empire, the beginning of the use of Portland cement, and the use of various types of aggregates. The disadvantage of Portland cement is the environmental impact it generates, due to the amount of CO2 released during its production. This fact makes it a subject of ongoing study, exploring alternatives to reduce its carbon footprint while preserving its technical properties. One example in this regard is expanded clays, which are artificial aggregates that provide certain physical properties to concrete and reduce its volume. On the other hand, the addition of lead oxides to concrete increases its density and compressive strength, making it suitable for certain applications. Given the toxicity of lead, it is necessary to understand its capacity for mobilization and release into the environment. The main objective of this study is to develop a method for determining lead in concrete and expanded clay to elucidate the mobility of lead in these materials. For this purpose, the different reference materials were subjected to various treatments (water, HAcO, HNO3, aqua regia, total digestion with HF). Subsequently, the lead content and its isotopic ratios were determined in the corresponding leachates, as they could be used as indicators of anthropogenic activities, using HR-ICP-MS. The detection limit is 0.2 pg/g, with a sensitivity of 1.5 Mcps/(ng/mL). The results obtained show partial mobility of Pb in hot water. On the other hand, acidic treatment, even weak, leads to its practically total dissolution, with recoveries greater than 95% for all materials analyzed. Regarding isotopic ratios, values of 208Pb/204Pb ranging from 36.08 to 39.50, 206Pb/204Pb from 17.60 to 19.75, and 207Pb/204Pb from 14.84 to 15.97 were found, with deviations from reference materials of less than 5%. Quantification of the Pb content in these materials and its identification through isotopic ratios can lead to determining its origin

El hormigón es uno de los materiales de construcción más utilizados desde las primeras civilizaciones, debido a su bajo coste de producción y a la alta resistencia mecánica que brinda. Estos materiales han evolucionado desde la prehistoria, resaltando los avances durante el antiguo Imperio Romano, el comienzo de uso del cemento Portland y el uso de distintos tipos de agregados. La desventaja del cemento Portland es el impacto medioambiental que genera, debido a la cantidad de CO2 que se libera en su producción. Este hecho hace que sea objeto de estudio permanentemente, explorando alternativas para reducir su huella de carbono, a la vez que se conservan sus propiedades técnicas. Un ejemplo en este sentido los constituyen las denominadas arcillas expandidas, que consisten en agregados artificiales que van a proporcionar al hormigón ciertas propiedades físicas, así como reducir el volumen del mismo. Por otro lado, la adición de óxidos de plomo al hormigón incrementa su densidad y resistencia a la compresión, por lo que puede ser añadido para determinados usos. Dada la toxicidad del plomo, es necesario conocer su capacidad de movilización y liberación al medio ambiente. El objetivo principal de este estudio es desarrollar un método para la determinación de plomo en hormigón y arcilla expandida, para poder elucidar la movilidad del plomo en estos materiales. Para ello, se sometieron los distintos materiales de referencia a diferentes tratamientos (agua, HAcO, HNO3, agua regia, digestión total con HF). Posteriormente, sobre los correspondientes lixiviados, se determinó el contenido en plomo y sus relaciones isotópicas, ya que podrían ser empleadas como indicadores de actividades antropogénicas, mediante HR-ICP-MS. El límite de detección es 0,2 pg/g, con una sensibilidad de 1,5 Mcps/(ng/mL). Los resultados obtenidos muestran una movilidad parcial del Pb en agua caliente. Por otro lado, el tratamiento ácido, incluso débil, conduce a su disolución prácticamente total, con recuperaciones superiores al 95 % para todos los materiales analizados. En cuanto a las relaciones isotópicas se encontraron valores de 208Pb/204Pb variando entre 36,08 - 39,50; 206Pb/204Pb entre 17,60 - 19,75, y 207Pb/204Pb entre 14,84 - 15,97, con desviación respecto a materiales de referencia de menos del 5 %. La cuantificación del contenido en Pb de estos materiales y su identificación a través de las relaciones isotópicas, puede conducir a la determinación del origen de éste