Biotechnologies for indoor air treatment: Development of novel bioactive coating-based bioreactors for indoor VOC treatment

Abstract

Air pollution constitutes a significant threat to human health. More specifically, indoor air represents an increasing hazard due to the amount of time spent in enclosed environments and the potential accumulation of contaminants. Traditional physical-chemical air purification technologies, while effective in removing particulate matter, exhibit limitations in eliminating volatile organic compounds (VOCs) and often generate harmful by-products. In this context, biotechnologies based on contaminant-degrading microorganisms emerge as a promising alternative, though they also face challenges such as mass transfer limitations and implementation in compact spaces. This thesis focuses on the development and evaluation of bioactive coatings as an innovative technology for indoor air purification. These coatings consist of a porous polymeric matrix that limits water content, thereby enhancing the transfer of hydrophobic contaminants. Additionally, they offer other advantages, such as higher microbial density and versatility in application. Initially, bioactive coatings were designed and tested in small-scale bioreactors using toluene, n-hexane, trichloroethylene (TCE), and α-pinene as model contaminants. The results demonstrated efficiencies exceeding 90% in the removal of toluene and pinene, while the removal of TCE and hexane was low (<30%) due to transfer limitations. The importance of an adequate supply of water and nutrients to sustain microbial activity was highlighted, along with the robustness of the coatings under high contaminant loads. Subsequently, bioactive coatings applied to porous lava rock were used as the packing material of bioreactors and compared to conventional bioreactors. Both systems achieved high removal rates of toluene and pinene at residence times greater than 60 seconds, though efficiency significantly declined at shorter residence times. Pre-acclimation of the biomass proved critical for enhanced performance, and the bioactive coatings were shown to be comparable to traditional systems, emphasizing their feasibility for continuous and sustainable applications. In a similar experiment, bioactive coatings on polyurethane foam were evaluated as packing material. Average removal rates exceeded 60% for hexane, 90% for toluene, and 80% for pinene in the conventional bioreactor, while bioactive coatings exhibited slightly lower performance. The outcomes depended on residence time and operational conditions, underscoring the importance of prior adaptation of the microbial community. To optimize the composition of the bioactive coatings, a new experiment was conducted incorporating additives such as halloysite nanotubes (HNTs) and sucrose-glycerol mixtures (Suc/Gly) to evaluate toluene removal. At low toluene concentrations, all coatings achieved complete removal within 24 hours, while at higher concentrations, coatings with low HNT concentrations exhibited superior performance. Surface analyses of the bioactive coatings confirmed the presence of porous structures. Finally, the bioactive coatings with the optimized composition were used as packing material of a bioreactor, assessing the toluene removal capacity. After adjusting the operating conditions, toluene removal rates reached 78% in the bioactive coating bioreactor, surpassing the conventional bioreactor. Efficiency declined due to microbial overgrowth, which covered the coating surface. The addition of silicone oil improved toluene transfer, resulting in increased removal rates. In conclusion, bioactive coatings demonstrated their viability and sustainability as a technology for VOC removal, offering a more efficient and environmentally friendly alternative to traditional technologies. This research represents a significant advancement towards improving indoor air quality through innovative biotechnologies.

La contaminación del aire constituye una amenaza significativa para la salud humana. En concreto, el aire de interior representa un peligro cada vez mayor, debido al tiempo que pasamos en ambientes de interior y en la posible acumulación de contaminantes. Las tecnologías tradicionales de purificación del aire, aunque efectivas en la eliminación de partículas, presentan limitaciones para eliminar compuestos orgánicos volátiles (COVs) y suelen generar subproductos perjudiciales. En este contexto, las biotecnologías, basadas en microorganismos que degradan los contaminantes, surgen como una alternativa prometedora, aunque también presentan otros retos como la transferencia de masa y su implementación en espacios compactos. Esta tesis se centra en el desarrollo y evaluación de recubrimientos bioactivos como tecnología innovadora para la purificación del aire interior. Estos recubrimientos consisten en una matriz polimérica porosa que no contiene agua, mejorando así la transferencia de los contaminantes hidrofóbicos. Además, aporta otras ventajas, como la mayor densidad de microorganismos o la versatilidad en su aplicación. Inicialmente, se diseñaron y probaron recubrimientos bioactivos en biorreactores a pequeña escala utilizando tolueno, n-hexano, tricloroetileno (TCE) y α-pineno como contaminantes modelo. Los resultados mostraron eficiencias superiores al 90% en la eliminación de tolueno y pineno, mientras que la eliminación de TCE y hexano fue baja (<30%) debido a problemas de transferencia. Se destacó la importancia de un suministro adecuado de agua y nutrientes para mantener la actividad microbiana, así como la robustez de los recubrimientos frente a cargas elevadas de contaminantes. Posteriormente, se usaron los recubrimientos bioactivos sobre piedra porosa como relleno de biorreactores y se compraron con biorreactores convencionales. Ambos sistemas lograron eliminaciones altas de tolueno y pineno a tiempos de residencia mayores a 60 segundos, pero la eficiencia disminuyó significativamente a tiempos de residencia cortos. La aclimatación previa de la biomasa fue clave para un mejor rendimiento, y los recubrimientos bioactivos demostraron ser comparables a los sistemas tradicionales, reforzando su viabilidad para aplicaciones continuas y sostenibles. En un experimento similar, se evaluó el recubrimiento bioactivo sobre espuma de poliuretano como soporte. Se observaron eliminaciones promedio de >60% para hexano, >90% para tolueno y >80% para pineno en el biorreactor convencional, mientras que los recubrimientos bioactivos mostraron rendimientos ligeramente inferiores. El desempeño dependió del tiempo de residencia y de las condiciones operativas, subrayando la importancia de la adaptación previa de la comunidad de microorganismos. Para optimizar la composición de los recubrimientos bioactivos se diseñó un nuevo experimento, en el que se incorporaron aditivos como nanotubos de halloysita (HNTs) y mezclas de sacarosa y glicerol (Suc/Gly) y se evaluó la eliminación de tolueno. A bajas concentraciones de tolueno, todos los recubrimientos lograron eliminaciones completas en 24 horas, mientras que, a concentraciones altas, los recubrimientos con baja concentración de HNTs mostraron un rendimiento superior. Los análisis de la superficie de los recubrimientos bioactivos confirmaron las estructuras porosas. Finalmente, los recubrimientos bioactivos de composición optimizada usaron de nuevo en biorreactores, evaluándose su capacidad para eliminar tolueno. Tras ajustar las condiciones de operación, las eliminaciones de tolueno alcanzaron el 78% en el biorreactor de recubrimientos bioactivos, superando al biorreactor convencional. La eficiencia disminuyó tras el sobrecrecimiento de los microorganismos, que cubrieron la superficie del recubrimiento. La adición de aceite de silicona mejoró la transferencia de tolueno, y por tanto las eliminaciones aumentaron. En conclusión, los recubrimientos bioactivos demostraron ser una tecnología viable y sostenible para la eliminación de COVs en aire interior, ofreciendo una alternativa más eficiente y respetuosa con el medio ambiente frente a las tecnologías tradicionales. Esta investigación representa un avance significativo hacia la mejora de la calidad del aire interior mediante biotecnologías innovadoras.