Studying bioavailability limitations in processes that involve gaseous phases

Abstract

This PhD thesis obtained a better understanding of bioavailability limitations of especially hydrophobic contaminants at relatively low concentrations in gas treatment bioprocesses. More specifically, methods to enhance the bioavailability of (1) gaseous hydrophobic contaminants in the context of indoor air quality (IAQ) and (2) dilute methane to reduce greenhouse gas (GHG) emissions have been investigated from an experimental and theoretical point of view. Several long-term experimental studies were undertaken to investigate constraints of bioavailability and possible design and operational strategies to overcome them. First the treatment in a capillary reactor of gaseous compounds that are model compounds for hydrophobic indoor air contaminants was evaluated (Chapter 5). This process was further investigated through the addition of a second non-aqueous liquid phase with a high affinity for these contaminants (Chapter 6) and through the co-abatement of gaseous contaminants and CO2 (Chapter 7). The abatement of dilute methane using the concept of a capillary bioreactor was investigated with the focus on liquid optimisation (Chapter 8) and reactor operation (Chapter 9). Overall, bioavailability limitations related to biological gas treatment have been investigated in general terms, with an emphasis on the underlying principles and technically feasible methods to overcome bioavailability limitations of especially hydrophobic contaminants in a capillary bioreactor. The removal efficiency of the model air contaminants hexane, toluene and α-pinene (selected based on their different hydrophobicity and biodegradability) was on average 58, 90 and 44%, with maximum removals of up to 75, 99 and 75%, respectively, at an average gas contact time in the capillary channels of less than 1 second. The toluene, α-pinene and hexane removals were further enhanced up to 99, 98, and 55%, respectively, when 10% (v/v) silicone oil with a viscosity of 20 cSt was dispersed in the recirculating liquid. The addition of silicone oil increased the removal efficiency of α-pinene from 45 ± 6% to 98 ± 2% over two days, likely due to the fact that silicone oil alleviated biokinetic inhibition by acting as a buffer for this compound and their metabolites. For toluene, the removal efficiencies gradually increased after silicone oil addition from 81 ± 3% to 99 ± 1% over eight weeks, likely due to microbial adaptation. Interestingly, visually all the biomass adhered to the silicone oil phase rather than residing in the water phase. Furthermore, different bench experiments elucidated that the liquid phase in a capillary bioreactor can be optimized to enhance the bioavailability of dilute methane. When the removal of gaseous methane was investigated in different capillary bioreactor configurations, the addition of only surfactant or only silicone oil did not show any enhancement in methane removal. The capillary bioreactor containing silicone oil and the surfactant BRIJ 58 treating dilute methane performed best with an average elimination capacity of 231 ± 30 g methane per m3 internal capillary channel per hour at an efficiency of 51 ± 2% and an empty channel gas contact time of 23 seconds. This is a large improvement compared to conventional biological methane treatment methods. Moreover, the potential of silicone oil as a buffer for methane was confirmed in a test that showed no deterioration in methane removal in the capillary bioreactor following the methane supply interruption of six days. No accumulation of biomass on the walls of the capillary glass channels was observed during the entire period of more than 300-days operation of the capillary bioreactor. It appears that a capillary bioreactor, when operated with internal gas recirculation and thus decoupling optimal conditions for mass transfer from the gas contact time, may be a useful platform for further exploring the abatement of dilute methane.

Esta tesis doctoral obtuvo una mejor comprensión de las limitaciones de biodisponibilidad de contaminantes especialmente hidrofóbicos a concentraciones relativamente bajas en bioprocesos de tratamiento de gases. Más específicamente, se han investigado desde un punto de vista experimental y teórico métodos para mejorar la biodisponibilidad de (1) contaminantes hidrofóbicos gaseosos en el contexto de la calidad del aire interior (IAQ) y (2) metano diluido para reducir las emisiones de gases de efecto invernadero (GEI). Se llevaron a cabo varios estudios experimentales a largo plazo para investigar las limitaciones de la biodisponibilidad y las posibles estrategias de diseño y operaciones para superarlas. En primer lugar, se evaluó el tratamiento en un reactor capilar de compuestos gaseosos que son compuestos modelo para contaminantes hidrofóbicos del aire interior (Capítulo 5). Este proceso se investigó más a fondo mediante la adición de una segunda fase líquida no acuosa con una alta afinidad por estos contaminantes (Capítulo 6) y mediante la reducción conjunta de contaminantes gaseosos y CO2 (Capítulo 7). Se investigó la reducción de metano diluido utilizando el concepto de biorreactor capilar, centrándose en la optimización de líquidos (Capítulo 8) y el funcionamiento del reactor (Capítulo 9). En general, se han investigado en términos generales las limitaciones de biodisponibilidad relacionadas con el tratamiento biológico de gases, haciendo hincapié en los principios subyacentes y los métodos técnicamente viables para superar las limitaciones de biodisponibilidad de contaminantes especialmente hidrofóbicos en un biorreactor capilar. La eficiencia de remoción de los contaminantes atmosféricos modelo hexano, tolueno y α-pineno (seleccionados en función de su diferente hidrofobicidad y biodegradabilidad) se determinó en un tiempo promedio de contacto con el gas en los canales capilares de menos de 1 segundo. Las eliminaciones de tolueno, α-pineno y hexano mejoraron aún más cuando se dispersó un 10% (v/v) de aceite de silicona en el líquido de recirculación. La adición de aceite de silicona aumentó la eficiencia de eliminación del α-pineno del 45 ± 6% al 98 ± 2% en dos días. En el caso del tolueno, la eficacia de eliminación aumentó gradualmente después del aceite de silicona durante ocho semanas. Curiosamente, visualmente toda la biomasa se adhirió a la fase de aceite de silicona en lugar de residir en la fase de agua. Cuando se investigó la eliminación de metano gaseoso en diferentes configuraciones de biorreactores capilares, la adición de solo surfactante o solo aceite de silicona no mostró ninguna mejora en la eliminación de metano. El biorreactor capilar que contiene aceite de silicona y el surfactante BRIJ 58 que trata el metano diluido fue el mejor con una eliminación de más del 50% en un tiempo de contacto con el gas de unos 30 segundos. Esta es una gran mejora en comparación con los métodos convencionales de tratamiento biológico con metano. Además, el potencial del aceite de silicona como tampón para el metano se confirmó en una prueba que no mostró deterioro en la eliminación de metano en el biorreactor capilar después de la interrupción del suministro de metano de seis días. No se observó acumulación de biomasa en las paredes de los canales de vidrio capilar durante todo el período de más de 300 días de funcionamiento del biorreactor capilar. Parece que un biorreactor capilar, cuando funciona con recirculación interna de gas y, por lo tanto, desacopla las condiciones óptimas para la transferencia de masa del tiempo de contacto con el gas, puede ser una plataforma útil para explorar más a fondo la reducción del metano diluido.